“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。
近日，山东大学何京良、张百涛教授团队与东南大学倪振华教授团队合作，通过氩等离子辐照手段精准调控二维Bi2O2Se中缺陷态密度，利用缺陷工程有效提升了二维Bi2O2Se可饱和吸收体器件的性能，并实现了高性能的固体锁模飞秒脉冲激光输出。
相关成果以“High output mode-locked laser empowered by defect regulation in 2D Bi2O2Se saturable absorber”为题于2022年7月5日发表在Nature Communications上。2022 | 前沿进展高输出功率的飞秒激光在精密加工、生物医学等领域具有重要的应用价值。可饱和吸收体是实现超短脉冲的关键光学元件，直接决定锁模激光器性能。但传统饱和吸收体（SESAM等）作用波段窄、工艺复杂、集成难、成本高。
因此，目前亟需发展新型的饱和吸收材料及器件，探索饱和吸收和特征参数调控机理，制备高可靠性固体锁模关键材料和器件，为发展高稳定性固体锁模激光技术提供关键元/器件。2009年以来，以石墨烯为代表的二维材料具有十分优异的电子以及光学性能，成为新一代高性能饱和吸收体材料与器件研究的热点。二维材料中包含种类丰富的缺陷，通过缺陷工程可以有效调控二维材料的能带结构，进而对其电学、光学、磁学、机械等性能产生重要影响。Bi2O2Se是一种新型的二维光电材料，具有大的非线性吸收系数以及良好的空气稳定性。该研究团队将二维Bi2O2Se作为可饱和吸收体应用至全固态锁模激光器中，实现了平均功率为421 mW、脉冲宽度为587 fs的锁模激光输出（如图1所示），结果表明二维Bi2O2Se是一种非常优异的固体锁模饱和吸收体材料。
图1 基于二维原始Bi2O2Se纳米片锁模激光性能。a 锁模装置图；b 锁模平均输出功率随吸收泵浦功率变化趋势；c 锁模脉宽；d 锁模频谱图为进一步提升锁模激光性能，该团队创新性提出：利用缺陷工程来精准调控二维Bi2O2Se中光载流子动力学过程及非线性吸收特性的策略。他们通过利用氩等离子体辐照不同时间来精准调控二维Bi2O2Se中O空位以及Se空位缺陷态密度，如图2所示。随着氩等离子体辐照时间的增加，二维Bi2O2Se中新出现的{020}晶面的衍射点强度明显增强，由此证明，氩等离子体辐照是调控二维Bi2O2Se中缺陷密度的有效途径。
图2 a-c 原始Bi2O2Se纳米片的TEM图像；d-f Bi2O2Se纳米片经过较短时间氩等离子体辐照后的TEM图像；g-i Bi2O2Se纳米片经过较长时间氩等离子体辐照后的TEM图像该团队利用超快泵浦探测和Z-scan技术对其缺陷介导的超快载流子动力学和非线性吸收特性进行表征，实验及理论仿真结果表明缺陷工程有效的调控了二维Bi2O2Se中光载流子的复合通道并加快了光载流子的捕获速率和缺陷辅助的俄歇复合速率（如图3a-b），其最大值分别可达到0.1 cm2 s-1以及4.82×10-17 cm4 s-1。
图3 a 缺陷调控后的Bi2O2Se的差分反射率变化趋势；b 光生载流子浓度随延迟时间的变化趋势；c 不同氩等离子体辐照时间下的Z扫描结果；d 不同氩等离子体辐照时间下Bi2O2Se的非线性吸收变化缺陷工程对二维Bi2O2Se可饱和吸收体中载流子动力学等微观过程产生影响，进而实现了对该饱和吸收体宏观参数的精准调控。如图3d所示，随着辐照时间的增加（缺陷浓度增加），二维Bi2O2Se可饱和吸收体的饱和强度逐渐增加（从3.6±0.2 MW/cm2增加至12.8±0.6 MW/cm2）。该团队将氩等离子体辐照不同时间的二维Bi2O2Se可饱和吸收体应用到全固态锁模激光器中，在氩等离子体处理时间为5 min下，实现了最高功率为665 mW、最窄脉宽为266 fs的超短脉冲激光输出（如图4所示）。这表明缺陷工程对二维Bi2O2Se可饱和吸收体的调控使其锁模激光性能得到了明显提高（功率更高、脉宽更短）。
图4 基于缺陷调控后二维Bi2O2Se纳米片锁模激光性能。a 锁模脉宽随等离子体辐照时间变化趋势；b 缺陷调控后Bi2O2Se可饱和吸收体的连续锁模输出的最大平均功率以及阈值泵浦功率趋势；c 1.0 µm锁模全固态激光器性能对比04 总结与展望
该团队基于二维Bi2O2Se可饱和吸收体实现了近红外飞秒锁模激光输出，并通过缺陷工程，有效地提高了载流子复合速率，进而优化了其宏观的可饱和吸收参数，最终实现了更高性能锁模激光输出。该工作为二维材料超快载流子动力学过程以及非线性吸收特性调控提供了新途径，并为二维材料超快光子学器件的设计和开发奠定了基础。
该工作由山东大学、东南大学合作完成，山东大学晶体材料研究院博士生刘俊亭和东南大学物理系博士生杨昉为论文共同第一作者，山东大学张百涛教授和东南大学吕俊鹏教授、倪振华教授为共同通讯作者。研究工作得到了国家自然科学基金、山东大学齐鲁青年学者、山东大学青年交叉研究团队、晶体材料国家重点实验室的大力支持。文章链接：
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